KTaO3 の超流動剛性

Nature Communications volume 13、記事番号: 4625 (2022) この記事を引用

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有名な LaAlO3/SrTiO3 系に関するほぼ 20 年間の熱心な研究を経て、(111) 配向の KTaO3 ベースのヘテロ構造における超伝導二次元電子ガス (2-DEG) の最近の発見は、酸化物界面の分野に新たな勢いを注入しました。ただし、両方のインターフェイスは共通の特性を共有していますが、実験では 2 つのシステム間の重要な違いも示唆しています。今回我々は、薄いAl層の単純なスパッタリングによって(111)配向KTaO3結晶の表面に生成された2-DEGにおけるゲート調整可能な超伝導を報告する。我々は、2-DEG の超流体剛性を抽出し、その温度依存性が、単純な BCS 弱結合限界モデル内で予想よりも大きなギャップ値を持つ無節点超伝導秩序パラメーターと一致することを示します。超電導転移は、SrTiO3 ベースの界面では報告されていないベレジンスキー-コステリッツ-サウレスシナリオに従います。私たちの発見は、基礎科学だけでなく、スピンオービトロニクスやトポロジカルエレクトロニクスなどのさまざまな分野のデバイス応用にも革新的な展望を提供します。

タンタル酸カリウム KTaO3 は、最低温度まで立方晶ペロブスカイト構造を維持する 3.6 eV ギャップを持つバンド絶縁体です1。チタン酸ストロンチウム (SrTiO3) と同様、強誘電体不安定の瀬戸際にある量子常誘電体材料であり、低温 (ϵr ≃ 5000) での大きな誘電率を特徴とします1,2。どちらの材料も、電子ドーピングによって、たとえば酸素欠損を介して金属に変えることができます。それらの共通の特性により、ドープされた KTaO3 でも超伝導が起こるはずであることが示唆されました。しかし、超伝導は半世紀以上前にバルク SrTiO33 で発見されましたが、KTaO3 でバルク超伝導を誘起する試みはこれまでのところすべて失敗しています4。イオンゲーティングを使用して、上野ら。非常に低い温度 (Tc ≃ 40 mK) ではあるが、(001)-KTaO3 の表面に超伝導 2-DEG を生成することができた5。その後の KTaO3 2-DEG の探査では、2021 年の初めまで超伝導性は証明されませんでした。このとき 2 つの論文で、(111)-KTaO3 と LaAlO3 または EuO6,7 の絶縁被覆層との界面に形成された超伝導 2-DEG の発見が報告されました。電子密度に伴う Tc の増加は、経験的に、ドーピング = 1.04 × 1014e− × cm−2 6 の最大値 2.2 K で提案されており、これは LaAlO3/SrTiO3 界面よりもほぼ 1 桁高い値です 8。 Tc の電場効果制御もホールバーデバイスで実証され 7、SrTiO3 ベースの界面と同様のドーム型超電導状態図が導出されました 9,10。この発見に続いて、(110) 配向の KTaO3 界面も Tc ≃ 1 K11 で超伝導であることがわかりました。最近、量子常誘電性に関与するソフト横光学モードが、KTaO3 界面における電子対形成に関与している可能性があることが提案されました。このフォノンモードと電子の間の結合振幅は、(111) 方位で最大となり、(001) 方位で最小になると予想され、これはこれらの超伝導 2-DEG で観察される Tc の階層を説明することになる 12。

バーディーン・クーパー・シュリーファー（BCS）理論でよく説明されている従来の超電導体では、温度が超電導ギャップによって設定されたエネルギースケールを超えると、超電導転移はクーパー対の切断によって制御されます。しかし、二次元超伝導体では、超流体剛性、つまり超伝導凝縮体の相剛性に関連するエネルギーは対エネルギーに匹敵する可能性があり、位相コヒーレンスの損失によって引き起こされる Tc 抑制が可能になります。この場合、遷移はベレジンスキー・コスターリッツ・サウレス (BKT) 普遍性クラスに属すると予想され、遷移はトポロジカルな渦と反渦のペアの結合を解くことによって制御されます 13,14,15。 (111)-KTaO3 2-DEG の臨界磁場測定では、垂直および平行幾何学形状の両方で、基板内の 2-DEG の延長線上に上限 d ≈ 5 nm が設定されます 6。これは超伝導コヒーレンス長 ξ ≈ 10–15 nm6 よりも低く、超伝導 2-DEG が 2D 限界内にあることが確認されます。さらに、この系で確認されている無秩序の存在 6,7 も、超流体の剛性を低下させ、位相ゆらぎの役割を強化すると予想されます。たとえ参考文献の電流電圧特性の測定結果であっても、 6 は BKT 遷移の間接的な特徴と互換性がある可能性がありますが、この問題に適切に対処するには超流体剛性の直接測定が必要です 16。

ここでは、非常に薄い Al 層をスパッタリングするだけで、(111) 配向の KTaO3 結晶の表面に 2-DEG を生成できることを示します。 X 線光電子分光法 (XPS) で証明されるように、Al の堆積により Ta イオンが還元され、界面ゲート調整可能な超伝導 2-DEG が形成されます。共鳴マイクロ波輸送を使用して 2-DEG の複素伝導率を測定し、温度依存の超流体剛性 Js(T) を抽出します。私たちの結果は、かなり強い結合領域 (\({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm{B}}) におけるノードのない超伝導秩序パラメータと一致しています。 }}}}}}}{T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) = 2.3)。無秩序の存在と有限周波数効果を考慮して、超電導転移は SrTiO3 ベースの界面では観察されなかった Berezinskii-Kosterlitz-Thouless モデルに従うことを示します。

2-DEG は、(111) 配向の KTaO3 基板上に 550 ～ 600 °C の温度で非常に薄い Al 層を DC スパッタリングすることによって生成されました。準備プロセスについては、「方法」セクションで詳しく説明します。堆積前に、KTaO3 基板の Ta 4f 価電子状態 (図 1a 上) のその場 X 線光電子スペクトル (XPS) を測定しました。スペクトルは Ta5+ 状態 (4f5/2 および 4f3/2) のみが存在することを示しており、基質の予想される化学量論を示しています。次に、Al を 1.8 ～ 1.9 nm 成長させ、サンプルを真空中で XPS セットアップに移した後、Ta 4f コアレベルを測定しました。図1aの下のグラフは、Taの還元状態、つまりTa4+およびTa2+に対応する追加のピークを有するTa 4fコアレベルのスペクトルを示しています。同じ色のピークの濃い色合いと明るい色合いは、4f5/2 および 4f3/2 の分割ピークに対応します。 Al 堆積時の Ta5+ の Ta4+ への還元は、KTaO3 の表面での酸素空孔の形成を示し、これは 2-DEG の形成を示唆します。 Ta2+ シグナルは、AlOx 層内の少量の Ta の存在によるものである可能性があります (AlOx/STO17 の状況と同様)。または、一部の Ta イオンの周囲に酸素空孔の小さなクラスターが存在し、それらの見かけの価数状態が低下していることを反映している可能性があります。サンプルを大気に曝露した後、Al 2p コアレベルを測定することにより、Al の酸化状態を監視しました。これは、Al 層が AlOx に完全に酸化していることを証明しました。したがって、AlOx/SrTiO3 系と同様に、2-DEG は酸素が KTaO3 基板から Al 上層に移動する酸化還元プロセスを通じて形成されます 17、18、19。

KTaO3基板のTaの4fコアレベル結合エネルギー付近のX線光電子スペクトル。堆積前（上）と1.8 nmのAlの堆積後（下）。 Ta5+、Ta4+、および Ta2+ のフィッティングされたピークは、それぞれシアン、緑、紫の色で示されています。同じ色の濃い色合いと明るい色合いは、それぞれのピークの 4f5/2 および 4f2/2 の価数状態を表します。データとサムフィットエンベロープは赤い円と黒い線で示されています。 b (上) KTaO3 (111) と AlOx 界面の断面の HAADF 走査型透過電子顕微鏡画像。 KTaO3 は [112] 方向に沿って観察されます。 (下) EELS マップ (Al-L2,3、Ta-O2,3、および K-L2,3 エッジ) は、相互拡散なしで界面上部に Al が存在することを示していますが、内部での Ta と K の拡散はある程度限られています。 AlOx層。

AlOx/KTaO3 (111) 界面の構造は、走査透過型電子顕微鏡 (STEM) によって画像化されています。図 1b は、高角度環状暗視野 (HAADF) - STEM 画像の断面図を示しています。電子エネルギー損失分光法 (EELS) は、少量の K と Ta が AlOx 層に拡散していることを示しています。対照的に、Al 信号は KTaO3 中で非常に急速に減衰し、KTaO3 への Al の拡散がないことを示しています。 Al 薄膜のスパッタリングに基づく私たちの製造方法は、(001) 配向 KTaO3 基板上に 2-DEG を生成するためにすでに成功裏に実装されており、SrTiO320 と比較してラシュバのスピン軌道結合が 5 倍強化されていることを示しています。現在の研究では、A、B、C、D とラベル付けされた 4 つのサンプルが、希釈冷凍機内で低温での輸送測定によって調査されました (製造パラメータについては「方法」セクションを参照)。

図 2a は、広い温度範囲でのサンプル A の抵抗対温度曲線を示し、Tc ≃ 0.9 K での超電導転移を示しています。図 2b では、調査したさまざまなサンプルの 2D キャリア密度 n2D の関数として Tc をプロットしています。そしてそれらの値を ref から抽出した値と比較します。 6. 私たちの結果は、文献で観察された傾向 (Tc はキャリア密度とともに増加する) を裏付けており、私たちの成長方法が Eu などの希土類元素の分子線エピタキシーやパルスレーザーよりも実装がはるかに簡単であることを示しています。複合酸化物の堆積により、同様の Tc を持つ高品質のサンプルを生成できます。サンプル面に垂直に印加した磁場のさまざまな値に対して測定したサンプルBの抵抗対温度曲線を図2cに示します。臨界磁場の温度依存性は、Tc 付近の Landau-Ginsburg モデル \({\mu }_{0}{H}_{c}(T)=\frac{{{{\Phi }}) と一致します。 }_{0}}{2\pi {\xi }_{\parallel }^{2}(T)}\)、面内超電導コヒーレンス長 \({\xi }_{\parallel) を考慮}={\xi }_{\Parallel }(0){(1-\frac{T}{{T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}} )}^{-\frac{1}{2}}\)。 ξ∥(T = 0) ≈ 27 nm であることがわかりました。これは参考文献で報告されている値と同等です。 6.

a 温度の関数としてのサンプル A のシート抵抗（対数スケール）。Tc ≃ 0.9 K での超電導転移を示します。 b この研究で研究したすべてのサンプルのキャリア密度の関数としての超電導臨界温度の概要を、次の結果と比較します。参照。 6. c 0 ～ 750 mT の間で磁場を増加させたときの温度の関数としてのサンプル B のシート抵抗率。 d T = 1.65 K で測定された正常状態の抵抗の 50% 低下によって定義される垂直臨界磁場。オレンジ色の線は、ギンズバーグランダウの式との線形近似に対応します。

KTaO3 は SrTiO3 と同様の量子常誘電体材料ですが、その誘電率は SrTiO3 と比較して 5 分の 1 に低下するため、バックゲート構成では電界効果の効率が低下します 1,2。この問題を克服するために、より薄い基板 (150 μm) を使用して AlOx/KTaO3 サンプルを準備しました。サンプルを冷却した後、2-DEG を電気的グランドに保ちながら、バックゲート電圧を最初に最大値 VG = 200 V まで掃引しました。この形成手順は、一般に SrTiO3 ベースの界面に適用され、その後のゲートシーケンスでのゲートスイープの可逆性を確保します 21。図 3 は、-40 ～ 200 V のゲート電圧のさまざまな値に対するサンプル C のシート抵抗を温度の関数として示しています。静電ゲートにより、正常状態の抵抗の変調と超電導臨界温度の変動の両方が引き起こされます。空乏化した量子井戸に対応する負のゲート電圧の場合、R vs T 曲線は準リエントラント挙動を示します。抵抗は最初に減少し、その後さらに冷却すると上昇します 22,23。これは、超電導が局所的にのみ存在する無秩序な超電導薄膜の特徴であり、パーコレーションを防ぐ絶縁媒体に囲まれた孤立した島のネットワークを形成します。抵抗の減少はアイランド内部での超伝導の出現を示しますが、低温での抵抗の上昇は励起スペクトルのギャップの開口に起因し、アイランドを横切る準粒子の流れが妨げられます。したがって、抵抗はゼロに達せず、超電導秩序が長距離に及ばないことを示しています。ゲート電圧が増加するとキャリアが追加されるため、低温では抵抗曲線が平坦になり、2-DEG は最終的に真のゼロ抵抗状態 (VG > -25 V) に達します。長距離超伝導秩序は、島間のジョセフソン結合によって確立されます。さらにドーピングすると、アイランドのネットワークがより高密度になり、アイランド間の結合が増加し、その結果、高ドーピングで「均一な」超伝導 2-DEG が得られます。得られた超電導状態図を図 3b に示します。ここでは、ホール効果とゲート容量の測定を組み合わせて抽出された温度と電子密度の関数として抵抗がカラースケールでプロットされています 10,24。この実験では、キャリア密度を n2D ≃ 0.95 × 1013e− × cm−2 から n2D ≃ 2.2 × 1013e− × cm−2 に調整しましたが、これは正常抵抗の 1 次以上の変調を説明するには十分ではありません。大きさ。これは、以前の報告と一致して、ゲート電圧がキャリア密度を制御するだけでなく、2-DEG の電子特性、特に電子移動度を大きく変更することを示しています 7。

a -40 ～ 200 V の範囲のバックゲート電圧のさまざまな値に対するサンプル C のシート抵抗の温度依存性。 b ホール測定と温度から抽出されたキャリア密度の関数としてカラースケールで正規化されたシート抵抗。破線は、T = 0.9 K での通常の抵抗 RN に対する抵抗の 80% 低下によって定義される臨界温度を示します。 c バックゲート電圧の関数としての 0.9 K でのシート抵抗。

我々は、超伝導凝縮体の相剛性に関連するエネルギースケールである超流体剛性 Js を測定することにより、超伝導 KTaO3 2-DEG をさらに調査しました。 Js は、有限周波数 ω でのクーパー対の輸送を説明する超伝導体の複素伝導率 σ(ω) = σ1(ω) − iσ2(ω) の虚数部に関係します。これは超伝導秩序パラメータの直接プローブであり、超伝導状態の性質に関する重要な情報を提供します。低周波数限界 ℏω ≪ Δ では、超電導体は交流電流に対して誘導応答を示し、σ2(ω) = \(\frac{1}{{L}_{{{{{{{{\rm {k}}}}}}}}}\omega }\)、ここで Lk は、Tc25 で発散する超伝導体の運動インダクタンスです。超流体の剛性は Lk に直接関係します。

ここで、ℏ は換算プランク定数、e は電子の電荷です。

共鳴マイクロ波輸送を使用して Tc 未満の Lk を抽出し、サンプル D の超流体剛性を温度の関数として決定しました。この方法は、超電導SrTiO3ベースの界面に適用することに成功しており、図4aに示されており、参考文献に詳細に記載されています。 26、27。つまり、KTaO3 サンプルは、表面実装マイクロ波デバイス (SMD) で作成された並列 RLC 共振電気回路に埋め込まれます。回路の静電容量は、固有誘電率が大きいため、KTaO3 基板の寄与 (CKTO) によって支配されます。回路の合計インダクタンス、\({L}_{{{{{{{{\rm{tot}}}}}}}}}(T)=\frac{{L}_{1}{L }_{{{{{{{{\rm{k}}}}}}}}}(T)}{{L}_{1}+{L}_{{{{{{{{\rm {k}}}}}}}}}(T)}\) には、SMD インダクタ (L1) の寄与と、Tc より下の超電導 2-DEG の運動インダクタンス Lk の寄与が含まれます。最後に、SMD 抵抗 R1 により、回路インピーダンスの散逸部分が温度範囲全体で 50 Ω 近くに留まり、マイクロ波回路との良好なインピーダンス整合が保証されます。回路は周波数 \({\omega }_{0}=\frac{1}{\sqrt{{L}_{{{{{{{{\rm{tot}}}}}}} で共振します}{C}_{{{{{{{{\rm{KTO}}}}}}}}}}\)、サンプル回路の反射係数を測定することでアクセスできます \({{\Gamma } }(\omega )=\frac{{A}^{{{{{{{{{\rm{in}}}}}}}}}}{{A}^{{{{{{{{\rm {out}}}}}}}}}}=\frac{Z(\omega )-{Z}_{0}}{Z(\omega )+{Z}_{0}}\)。共振は、π 位相シフトを伴う回路インピーダンス Z(ω) の実部のピークとして現れます26。ピークの高さと幅は、回路インピーダンスの散逸部分によって制御されます。超電導状態では、2-DEG コンダクタンスは動的インダクタンス Lk を獲得し、通常状態に対して高周波側への ω0 のシフトを生成します (図 4b)。共振シフトと式から抽出された、温度依存の超流体剛性 \({J}^{\exp }\)。 (1) は図 4c (青い丸) に示されています。

a 参考文献から適合させた測定セットアップの概略図。サンプルの寄与は、2-DEG インピーダンス Z2DEG および KTaO3 基板の並列容量寄与 CKTO によって表されます。 SMD コンポーネント、抵抗 R1 = 75 Ω、インダクタ L1 = 6.5 nH が並列に配置され、共振回路を定義します。大きな SMD コンデンサ Cp = 2μF は、マイクロ波周波数の信号に影響を与えることなく、L1 と R1 の DC 信号をブロックします。回路サンプルにおける反射係数 Γ(ω) = \(\frac{{A}^{{{{{{{{\rm{out}}}}}}}}}}{{A}^{{ {{{{{{\rm{in}}}}}}}}}\) は、参考文献に記載されているように測定値から抽出されます。 26. バイアスティーは、DC 電流とマイクロ波電流を分離するために使用されます。 b 上: 校正手順後の T = 2.5 K での通常状態と T = 0.2 K での超電導状態における周波数の関数としての 2-DEG インピーダンスの実数部 (実線) と虚数部 (破線)。下: 常電導状態と超電導状態における 2-DEG インピーダンスの対応する位相。サンプル回路の共振周波数は、たとえば、インピーダンスの実数部のピークの最大値として、またはその位相の π 位相シフトとして明確に識別できます。 c 共振周波数と式 (1) から抽出された超流体剛性 \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp }\) (1) 温度の関数として。紫色の破線は、実験データを標準 BCS モデルに当てはめようとする試みを示しています (\({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{{{{ {{{{\rm{BCS}}}}}}}}\))、平均フィールド \({T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}} を提供します}}}^{0}\) = 2.3 K。BKT モデル (\({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}) を使用すると、より良い一致が得られます。 }^{{{{{{{{\rm{BKT}}}}}}}}}\))。この図の右軸には、ハルペリンとネルソンの公式 (RHN) を当てはめたシート抵抗曲線 (R) も示されています。

1 K 未満の \({J}^{\exp }\) 曲線の平坦化は、完全にギャップのある動作、つまり順序パラメーターにノードが存在しないことをサポートします。紫色の破線 (JBCS) は、標準的な BCS 式 \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{{ {{{{{{\rm{BCS}}}}}}}}(T)/{J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}(0 )=({{\Delta }}(T)/{{\Delta }}(0))\tanh ({{\Delta }}(T)/{k}_{{{{{{{\rm {B}}}}}}}}}T)\)25、ここで Δ(T) は、BCS 方程式の自己無撞着解によって数値的に得られる超伝導ギャップであり、平均場温度 \ で消滅します。 ({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) (つまり、クーパー対が形成される温度)。 Js(0) は最低温度での実験値によって固定されるため、唯一の自由パラメータは比率 \({{\Delta }}(T=0)/{k}_{{{{{{{{ \rm{B}}}}}}}}{T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}^{0}\) の曲率を決定します。 Js(T) カーブ。ご覧のとおり、比較的強い結合値 \({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm{B}}}}}}}} を使用しても、 {T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}^{0}\) = 2.3、低温曲線の当てはめから、\({T }_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}^{0}\) ≃ 2.2 K、これは実験的な Tc よりも大きくなります。 BCS 式のみを使用して温度範囲全体にデータを当てはめるには、不当に大きな値 (\({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{\rm {B}}}}}}}}{T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) ≃ 6)、その結果、剛性を適合させるために使用される正確な機能的な BCS フォームに関係なく、保持されるかどうかがチェックされます。ここでは、別のアプローチに従い、以下で説明するように、BCS フィットを下回る Js(T) の急速な低下を BKT サインとして解釈します。この解釈は、温度依存性に関する特別な考慮に関係なく成立する 2 番目の驚くべき観察によって裏付けられています。つまり、剛性 Js(T = 0) ≃ 7.3 K の T = 0 値は、Tc ≃ 2.2 K と同じオーダーです。従来の超伝導体では、超流体密度 ns(T = 0) がキャリア密度 n2D に近く、ゼロ温度での剛性はフェルミエネルギーのオーダーであり、さらに \( {T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\)。代わりに、Js(0) の大幅な減少が 2D 超伝導体で観察され、T = 028,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 ですでに無秩序により n2D に対して ns が大幅に減少しています。。弾性散乱率 1/τ が超伝導ギャップよりはるかに大きいダーティ限界では、キャリアの一部 ns/n2D ≃ 2Δ(0)/(ℏ/τ) だけが超伝導凝縮物を形成します。シングルバンド画像では、超流体剛性の推定値は Δ(0) と垂直抵抗 RN、\({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}) から得られます。 }}}\simeq \frac{\pi \hslash {{\Delta }}(0)}{4{e}^{2}{R}_{{{{{{{{\rm{N}}} }}}}}}}\)。以前に推定した Δ(0) ≃ 5 K および RN ≃ 1300 Ω を使用すると、測定値に近い Js ≃ 11.8 K が得られます (\({J}_{{{{{{{{\rm{s }}}}}}}}}^{\exp }(T=0)\) ≃ 7.3 K)、これはダーティ制限と一致します。

2-DEG の超流体密度は、式 \({n}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}=\frac{4m を通じて剛性から直接推定できます。 }{{\hslash }^{2}}{J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}\)、ここで、m は超伝導電子の有効質量です。 (111)-KTaO3 2-DEG の場合、伝導帯はバルク J = 3/2 状態から得られ、フェルミ面は 6 重対称の星型輪郭内の六角形輪郭によって形成されます 39,40。平均有効質量 m ≃ 0.5m0 を考慮すると、対応する超流体密度 ns は \({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{\exp }\ から抽出されます。 ) は ns ≃ 1.8 × 1012 e− cm−2 であり、これは総キャリア密度の約 2.5% です (サンプル D の場合、n2D = 7.5 × 1013 e− cm−2)。この非常に低い比率は、LaAlO3/SrTiO3 界面での以前の発見に匹敵します 26、41、42。このように減少した超流体密度はダーティ限界と一致しますが、KTaO3-(111) 2-DEG はマルチバンド系 40 であり、SrTiO326 でも示唆されているように、超伝導には特定のバンドのみが含まれる可能性があります。

次元の低減と剛性に関連するエネルギースケールの抑制は、BKT13、14、15 の物理学を観察するための前提条件を表します。これは、BKT の温度スケールが \({T }_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\)43. BKT 遷移の最も有名な特徴は、TBKT < Tc でユニバーサル比 Js(TBKT)/TBKT = 2/π44 での Js のゼロへの不連続なジャンプです。このような予測は、理論的には 2D XY モデル 13、14、15 の研究に基づいており、超流動 He 膜で成功裏に確認されています 45。実際には、実際の超伝導体における BKT 転移の実験的観察はより微妙です。実際、薄膜では、無秩序による ns (そして Js) の抑制は、SC バックグラウンドの不均一性の増加を伴い、不連続な超流体密度のジャンプを急速な下降に塗りつぶすことが予測されています 35,46,47,48 、逆浸透深さの直接測定によって実験的に観察される 31、32、33、34、35、36、37、38、または Tc16、28、29、30 付近の非線形 IV 特性の指数の測定によって間接的に観察されます。 SrTiO3 ベースの界面の場合、Js を直接測定することはかなり困難であり、これまでに利用可能な少数の実験報告では BKT ジャンプを証明していません 26,41,42。

BKT アプローチ内では、渦状のトポロジカル励起の効果により、準粒子励起のみによって駆動される、上で説明した BCS 依存性に関して Js がさらに抑制されます。 \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp }\) の近似を行うために、繰り込み群 (RG) を数値的に解きました。 ) 超流体剛性と渦流速に関する BKT 理論の方程式。 RG 方程式の入力パラメータとして、剛性の BCS 温度依存性を使用しました。前述したように、低温部分は BCS 近似によって完全に捕捉され、推定 \({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm{B} }}}}}}}{T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) 比率、ダーティ制限とクリーン制限\({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{BCS}}}}}}} の式}\) 同じ結果が得られます。計算には有限周波数の影響も含めました43、49、50。実際、共振周波数 (約 0.5 GHz) は光学ギャップ (2Δ ~ 10 K ~ 200 GHz) に比べてまだ小さいにもかかわらず、無視できない影響、特にジャンプの丸めと共振周波数の抑制につながる可能性があります。私たちのケースで実際に観察されたように、直流抵抗率が消失する温度よりわずかに高い温度での剛性32、33、38。抵抗率自体は補間ハルペリン・ネルソン公式50に一貫して適合しており、TBKTと\({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}の間のBKTのような変動を説明しています。 }^{0}\)、および \({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) を超える標準ガウス変動の場合。最後に、空間的不均一性を考慮して、\({T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}} を中心とした分散 σG を持つ局所的な Tc と Js のガウス分布を導入します。 ^{0}\) と \({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{\exp }(0)\)。図4cに見られるように、フィッティング手順の結果（赤い破線）は、非常に小さな不均一性（σG = 0.02）を考慮すると、超流体剛性と抵抗の両方について実験データと非常によく一致しています。フィッティング手順の詳細は「方法」セクションに記載されています。

KTaO3 と SrTiO3 には多くの共通の特性がありますが、界面 2-DEG の超電導相には顕著な違いがあります。純粋な BCS の弱い結合限界 Δ(0)/kBTc ≃ 1.76 は SrTiO3 ベースの界面の超伝導を非常によく説明しています 26,27 が、KTaO3 の結合のより強い値 (Δ(0)/kBTc ≃) が見つかりました。 2.3)。このような重要な違いは、対形成メカニズムまで遡らなければならず、これら 2 つの材料における超伝導の起源の可能性に対する強い制約となります。さらに、BKT 物理現象は SrTiO3 では観察できませんでしたが、位相変動のない単純な BCS モデルで Js(T) 曲線を非常に高い精度で適合させるのに十分でした 27。これは、Δによって設定されるペアリングスケールと、Δの小さな値によって設定される位相コヒーレンススケールとの間の大きな分離によって証明されるように、KTaO3ベースの界面（高ドープ領域）におけるよりボソン的超伝導性を示唆している可能性があります。超流動的な剛性。 KTaO3 ベースの界面における面内臨界場の最近の測定では、秩序パラメーターが強いスピン軌道結合によって引き起こされる s 波と p 波の対成分の混合物である可能性があることが示唆されました 51。この可能性を排除することはできませんが、図 4b に見られる Tc/2 未満の Js(T) 曲線の飽和は、完全にギャップのある S 波成分が優勢であることを示唆しています。さらに、KTaO3-(111) 界面の複雑なバンド構造にもかかわらず、我々のデータではマルチギャップ超伝導を示唆する兆候は観察されていません。したがって、KTaO3 ベースの界面における超伝導の性質を理解するには、トンネル分光法を含むさらなる実験が必要です。

堆積前に、MTI 社の KTaO3 (111) 基板を真空中で 600 °C で 1 時間アニールしました。次に、5 × 10-8 mbar 未満の真空チャンバーの基本圧力下で、DC マグネトロンスパッタリングシステム (PLASSYS MP450S) で薄い Al 層を堆積しました。 Al の堆積中、Ar 分圧と DC 電力はそれぞれ 5 × 10−4 mbar と 10 W に固定されました。Ａｌの堆積速度は０．６６Å／秒であった。以下の表 1 は、さまざまなサンプルの堆積パラメータをまとめたものです。

X 線光電子分光法 (XPS) は、Omicron NanoTechnology GmbH システムの非単色化 Mg Kα 源 (hν = 1253.6 eV) を使用し、ベース圧力 5 × 10−10 mbar で測定しました。電源の動作電流と電圧はそれぞれ 20 mA と 15 kV でした。 Ta のさまざまな価数状態を決定するためのスペクトル分析は、CasaXPS ソフトウェアを使用して実行されました。外来炭素を電荷基準として使用して、フィッティングのための Ta 4f5/2 ピーク位置を取得しました。すべての Ta 価数状態のエネルギー差と 4f5/2 ピークと 4f3/2 ピークの間の面積の比は、以前に報告された値に従って制約されました。

STEM-HAADF および STEM-EELS 測定は、Cs 補正された Nikon STEM 顕微鏡と MerlinEM 検出器を備えた Gatan 改良型 EELS 分光計を使用して 100 keV で行われました。

渦の励起を考慮するために、渦のフガシティ \(g=2\pi {e}^{-\mu /({k}_{B}T)}\ について BKT RG 方程式 15,43,44 を解きました。 )、μ は渦コアのエネルギー、再スケールされた剛性は K ≡ πJs/kBT:

ここで、 \(\ell=\ln (a/{\xi }_{0})\) は、コヒーレンス長 ξ0 に関する RG スケールの格子間隔であり、渦のサイズを制御し、ショートスケールカットとして表示されます。 -理論についてはオフ。 ℓ = 0 での初期値は、\({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp } の BCS フィッティング JBCS(T) によって設定されます。 \)、繰り込み剛性は大規模挙動 Js = (kBT/π)K(ℓ → ∞) によって与えられます。比 μ/Js = 0.87 は、他の従来の超電導体で見られるものと同様 34、35、37、38 であり、自由 (温度に依存しない) パラメーターとして使用され、TBKT43 未満の束縛渦による剛性繰り込みの強度を制御します。有限周波数効果を説明するために、膜の複素導電率に \(\sigma (\omega )=- として入る有効周波数依存誘電関数 ε(ω) を介した渦の動的スクリーニング 49,50 をさらに含めます。 \frac{4{J}^{{{{{{{{{\rm{BCS}}}}}}}}}{e}^{2}}{i\omega {\hslash }^{2}\バレプシロン (\オメガ )}\)。ゼロ周波数では、ε(ω) は実数であり、ε1(0) = K(0)/K(ℓ → ∞) = JBCS/Js であるため、通常の静的な結果が回復されます。有限周波数では、ε(ω) は渦運動により虚数部を生じます。これは、最初の近似 49 で \({\varepsilon }_{2}\simeq {({r}_{\omega }/) として表すことができます。 \xi )}^{2}\)、ここで、ξ は渦相関の長さ、rω はプローブの有限周波数によって設定される有限長スケール、つまり \({r}_{\omega }=\sqrt{ \frac{14{D}_{v}}{\omega }}\)、Dv は渦の渦拡散定数です。実験で実際に観察されたように、ε2 の主な効果は、Js = ℏ2ωσ2(ω)/(4e2) で与えられるように、有限周波数剛性に対して TBKT より上に小さなテールを誘発することです。ここでは、参考文献で概説されているのと同じ手順に従います。 38 を使用して ε(ω) を計算すると、この以前の研究と完全に類似して、非常に小さな渦拡散定数 Dv ~ 1010 nm2/s が得られます。相関長 ξ(T) も、TBKT を超える抵抗率の温度依存性に入ります。これは、通常のスケーリング R/RN = 1/ξ2(T) に従います。 BKT とガウスの変動領域の間を補間するには、よく知られている Halperin-Nelson 式 43,46,50 \({\xi }_{HN}(T)=\frac{2}{A}\sinh \ left(\frac{b}{\sqrt{t}}\right)\) ここで、 t = (T − TBKT)/TBKT とし、理論的推定値 b ≃ 0.2 と一致するように A = 2.5 および b = 0.27 と設定します。 μ35、38、43の値から得られます。最後に、サンプルの不均一性の可能性を考慮して、サンプル全体の複素導電率が次の方程式の解として自己無撞着な有効媒質近似 52 で計算される場合への以前の方法の拡張を検討します。

ここで σi(ω) は、剛性 Ji と局所 \({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}^{i} をもつ局所超電導パドルの複素伝導率を表します。 \)、\({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{\ の BCS フィットを中心とした分散 σG を持つガウス分布 Pi で取得されます。 exp }\)。次に、実現 Ji ごとに、BKT 方程式 (2) ～ (3) の解から Js,i を計算し、対応する複素導電率 σi(ω) を決定し、最後に方程式 (2) を解きます。 (4) 平均 \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{BKT}}} }}}}}}=({\hslash }^{2}/4{e}^{2})\omega {\sigma }_{2}(\omega )\) Tc と平均 σ1(ω = 0) ≡ Tc を超える 1/RHN、つまり、図 4c に示されている破線。有効媒体近似の実装に関する詳細については、参考文献を参照してください。 16,38。不均一性の主な効果は、TBKT 前の JBCS に関して Js の抑制にわずかに寄与することです。私たちのケースでは、不均一性が存在する場合でも非常に小さいことを確認し、測定された温度依存性を説明するには σG = 0.02 で十分であることを確認しました。

著者らは、この研究の結果を裏付けるデータが論文内で入手可能であることを宣言します。他のすべての関連データは、要求に応じて対応する著者から入手できます。

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この研究は、欧州連合の Horizon 2020 プログラム (QUANTOX) 内で実施された量子テクノロジーの QuantERA ERA-NET Cofund (助成契約番号 731473) による ANR QUANTOP プロジェクト ANR-19-CE47-0006 助成金によって支援されました。プロジェクト MORE-TEM ERC-SYN (助成契約番号 951215) に基づき、ローマのサピエンツァ大学により、プロジェクト Ateneo 2019 (助成金番号 RM11916B56802AFE) および Ateneo 2020 (助成金番号 RM120172A8CC7CC7) を通じて、およびイタリア MIUR によりプロジェクトを通じて実施されました。番号 PRIN 2017Z8TS5B。

S. Mallik、G. Ménard、G. Saïz の著者も同様に貢献しました。

混合物理学ユニット、CNRS、タレス、Université Paris-Saclay、1 Avenue Augustin Fresnel、91767、Palaiseau、フランス

S. マリク、H. ウィット、M. ビブス

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GC メナール、G. サイズ、H. ウィット、J. ルシュール、N. ベルジェール

固体物理学研究所、パリ・サクレー大学、CNRS UMR 8502、91405、オルセー、フランス

A. グローター

イタリア、ローマ、サピエンツァ大学ローマ物理学科および ISC-CNR

L. ベンファット

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NB と MB がこの研究を提案し、監督しました。 SM と HW はサンプルを準備し、XPS 実験とその分析を実行しました。 AG は STEM および EELS 分析を実行しました。 GCM、GS、および SM は DC およびマイクロ波輸送実験を実行し、MB、JL、および NBLB からの入力を使用してデータを分析し、マイクロ波データの BKT 分析を実施しました。 NB、MB、LB は、すべての著者からの意見をもとに原稿を書きました。著者全員が結果について議論し、その解釈に貢献しました。

N. Bergeal への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた匿名の査読者に感謝します。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Mallik, S.、Ménard, GC、Saïz, G. 他 KTaO3 ベースの二次元電子ガスの超流動剛性。 Nat Commun 13、4625 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41467-022-32242-y

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受信日: 2022 年 2 月 18 日

受理日: 2022 年 7 月 21 日

公開日: 2022 年 8 月 8 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32242-y

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